钠离子电池因其环境友好性、成本优势和良好的电化学兼容性，在大规模储能领域展现出广阔的应用前景。然而，钠离子电池的实际应用仍面临两大关键挑战：相对较低的能量密度和潜在的安全隐患。特别是在高电压工作条件下，电极/电解液界面会发生不可控的副反应，伴随电解液的氧化分解，导致界面稳定性急剧下降。这种不稳定的界面不仅加速了电解液的持续消耗，还会引发电极材料的结构退化，最终造成电池容量的快速衰减和循环寿命的急剧缩短。更为严峻的是，传统碳酸酯类有机电解液固有的挥发性、易燃性等缺陷，在热滥用、电滥用或机械滥用条件下极易引发热失控，导致燃烧甚至爆炸等严重安全事故。这些技术瓶颈已成为制约钠离子电池产业化发展的关键障碍。因此，开发具有高电压耐受性和本征阻燃特性的新型电解液体系，对于提升钠离子电池的安全性能和电化学稳定性具有重要意义与价值。
针对上述问题，西安交通大学电气学院王鹏飞教授课题组基于对阴离子-阳离子间相互作用的调控，设计了一种具有高稳定性与高安全性的阻燃全氟电解液。当不同配位数的溶剂与钠离子发生溶剂化作用时，有效降低了电解液的整体配位数，促进了阴离子在溶剂化结构中的聚集，从而在电极表面构造了阴离子衍生的富含NaF的高性能CEI界面。电化学性能测试、理论模拟计算与界面表征的结果共同证明，这种薄而稳定的电极/电解液界面能够有效抑制电极与电解液之间的寄生反应，增强界面稳定性，并有利于钠离子通过电极界面的快速传输。在保持出色阻燃特性的前提下，该电解液对Na0.95Ni0.4Fe0.15Mn0.3Ti0.15O2（NFMT）正极与硬碳（HC）负极均展现出优异的兼容性。当使用该电解液时，NFMT正极展现出高达169.7mA h g-1的放电比容量，并可以在1C倍率下稳定循环500圈。此外，NFMT//HC软包电池在该电解液中也具有稳定的循环性，在0.5C倍率下循环100圈后，容量保持率高达86.8%。这项工作为高安全电解液的设计提供了有效的策略，并从溶剂化结构的角度提出了新的理论见解，对推动高安全性钠离子电池的技术突破和商业化进程具有重要指导意义。
该研究成果以《阻燃电解液中阳离子-阴离子调控策略构建高安全长循环钠离子电池》（Cation–Anion Regulation Engineering in a Flame-Retardant Electrolyte toward Safe Na-Ion Batteries with Appealing Stability）为题，发表在国际顶尖学术期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。西安交通大学博士生冯意虎为本文第一作者，西安交通大学王鹏飞教授、郑红教授、刘梦婷助理教授，华中科技大学吉晓研究员为本文共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室。
该研究工作得到国家自然科学基金、西安交通大学青年拔尖人才计划、电工材料电气绝缘全国重点实验室、江苏聚烽新能源科技有限公司、中国科学技术协会、陕西省“高层次人才引进计划”以及西安交通大学思源学者等经费资助。表征及测试工作得到西安交通大学分析测试共享中心的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c18326
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